Известно, что после свержения его правления в Афинах (307 г.) Деметрии некоторое время проживал в Беотии, в Фивах. Но когда после смерти его покровителя Кассандра (297 г.) ситуация и там стала для него небезопасной, он перебрался в Египет, где нашел приют при дворе Птолемея I. Основатель династии Лагидов высоко оценивал знания и опыт знаменитого афинянина, и тот занял при египетском правителе положение привилегированного советника. Есть основания думать, что именно Деметрием, по поручению Птолемея I, была составлена конституция для пользовавшейся статусом греческого полиса Александрии (ср.: Aelian. V. h., Ill, 17). И им же — Деметрием Фалерским — была подана египетскому царю мысль об учреждении в его столичном городе нового Мусейона и библиотеки. Свидетельствуют об этом два ученых византийца — хронист Георгий Синкелл (рубеж VIII—IX вв.) и филолог Иоанн Цец (XII в.). Приведем их свидетельства полностью.
Георгий Синкелл: «Этот Птолемей Филадельф, собрав отовсюду, так сказать, все книги мира старанием Деметрия Фалерского, третьего законодателя афинян, человека весьма уважаемого у эллинов, а в числе этих книг и писания евреев, учредил в Александрии в 132-ю Олимпиаду (252/1—249/8 гг.) библиотеку, при составлении которой и умер (246 г.). В ней было, по утверждению некоторых, 100 000 книг».
Иоанн Цец: «Тот самый царь Птолемей (т. е. Птолемей Филадельф, о котором упоминалось в предыдущем пассаже), поистине философская и божественная душа, крайний любитель всего прекрасного, и вида, и дела, и слова, когда через посредство Деметрия Фалерского и других почтенных мужей за счет царской казны собрал отовсюду в Александрию множество книг, то поместил их в две библиотеки, из которых во внешней (т. е. в Серапейоне) их насчитывалось 42 800, а в той, что была расположена внутри царских чертогов (т. е. в Мусейоне), — книг сложного состава насчитывалось 400 000, а простых и несложных — 90 000».